O edifício que alberga Anastasio O Museu Gonçalves, construído entre 1904-1905, foi inicialmente a residência e atelier do pintor português José Malhoa. Localizada no bairro do Saldanha de Lisboa, um subúrbio emergente na época, a estrutura foi baseada em um projeto de Norte Júnior, um famoso arquiteto português que trabalhou em muitos edifícios nacionais importantes, como o Palace Hotel Bussaco.
Elementos decorativos e estruturais identificam imediatamente o edifício como um exemplo de Art Nouveau, incluindo musas femininas (representadas na corte, claro, isto é Portugal), trabalhos em ferro forjado de plantas e animais, vitrais e desenho assimétrico. Acima da janela da varanda principal está a inscrição em latim “Pro Arte” ou “For Art”, que não poderia ser uma descrição mais adequada do interior da casa. Vendendo a sua casa após a morte da esposa, José Malhoa pintou o seu eventual proprietário – Anastasio Gonçalves – num retrato impressionista exposto no seu interior, uma das muitas pinturas do museu.
Gonsalves, um oftalmologista com um excelente olho para colecionismo, reuniu uma vasta gama de peças que proporcionam um olhar fascinante sobre o que lhe interessa, desde porcelana chinesa azul e branca até móveis holandeses do século XVII. O seu gosto pela pintura era voltado para as paisagens, embora o museu também abrigue várias pinturas notáveis, como a prisão de António Ramalho A senhora de roupas pretas. Gonçalves deu-lhe o nome dela Monalisa.
O médico nunca se casou, mas era tão dedicado à arte que, quando visitou o Museu Hermitage Russo em 1965, morreu na mesma noite. Foi seu pedido expresso transformar sua casa em museu após sua morte, e esse desejo foi realizado em 1980. Algumas salas da casa museu, como seu quarto, mantêm seus móveis originais e ar estético.